Einblicke in die allererste Nukleation und Kristallisation

Calciumsilikat-Hydrat (C-S-H) ist das Hauptprodukt der Hydratation von Portlandzement. C-S-H entsteht aus der Hydratation von Dicalciumsilikat (C2S) und Tricalciumsilikat (C3S) über einen Auflösungs-/Fällungsmechanismus und stellt die Bindungsphase dar, die dem Zement im erhärteten Zustand seine Festigkeit und Dauerhaftigkeit verleiht.

C-S-H weist im erhärteten Zement im Allgemeinen eine niedrige Kristallinität und üblicherweise ein Ca/Si-Molverhältnis von rund 1,6-1,8 auf. Die Schichtstrukturen von C-S-H besteht aus linearen, in Dreierketten-Sequenzen angeordneten Silikatketten, die über gemeinsame Sauerstoffatome mit auf derselben Ebene befindlichen Calciumionen verbunden sind.

Zur Verfolgung der allerersten Nukleation wurde C-S-H mittels Fällung aus Ca(NO₃)₂ und Na₂SiO₃ synthetisiert. Die allererste Phase der Nukleation und Kristallisation des synthetisierten C-S-H wurde in TEM-Aufnahmen dokumentiert.

Nach fünf Minuten Reaktionsdauer zeigte reines C-S-H Partikel in Kugelform mit Durchmessern im Bereich von etwa 40-60 nm. Bei dem synthetisierten C-S-H setzte die Umwandlung von der Kugelmorphologie in eine folienartige Struktur bereits 15 Minuten nach Vermischung der Ca(NO₃)₂- und Na₂SiO₃-Lösungen ein. Nach einer Stunde waren die C-S-H-Kügelchen vollständig verschwunden. Stattdessen zeigte sich ein Netzwerk aus C-S-H-Nanofolien mit einer Länge von ca. 150 nm und einer Dicke von etwa 5 nm.

Die kugelförmige Vorstufe von C-S-H weist eine hochgradig ungeordnete Struktur mit verzweigten Silikatketten auf, während die nach der Umwandlung gebildeten C-S-H-Folien aus geschichtetem, semikristallinem C-S-H mit unverzweigten Silikatketten bestehen.

Diese Ergebnisse belegen, dass synthetisches C-S-H einen vom klassischen Verlauf abweichenden Nukleationsmechanismus zeigt, bei dem sich die Morphologie der Vorstufe wesentlich vom Erscheinungsbild des Endprodukts unterscheidet.